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蓬田 匠; 佐伯 盛久*; 森井 志織; 大場 弘則*; 北辻 章浩
Analytical Sciences, 37(12), p.1843 - 1846, 2021/12
被引用回数:0 パーセンタイル:0(Chemistry, Analytical)高レベル放射性廃液(HLLW)中に含まれる長寿命核種であるPdの存在量を知ることは、HLLWの処分安全評価の観点から重要である。我々は、HLLW等に含まれるPdの定量のために、キセノンランプの光照射による簡易で単ステップのPd沈殿分離法を開発した。14元素を含む模擬HLLW試料に、キセノンランプによる光照射を行い、遠心分離によって生成したPd沈殿を回収した。光照射時の照射時間とエタノール濃度の最適化を行った結果、模擬HLLWからのPd回収率は50%に達し、他の13元素は99.5%以上除去された。Pd沈殿中には、HLLW中での主要な放射能源(Sr, Cs, Ba)や、Pdの定量分析の際に測定妨害となる元素(Zr, Ru)が含まれておらず、開発した分離法は実際のHLLWなどへ適用可能であることが示された。
松宮 正彦*; Song, Y.*; 土田 裕介*; 佐々木 祐二
Separation and Purification Technology, 234, p.115841_1 - 115841_8, 2020/03
被引用回数:17 パーセンタイル:62.19(Engineering, Chemical)溶媒抽出と沈殿回収の開発は2次廃棄物低減に重要である。ここでは、メチルイミノ-ジオクチルアセトアミドを用いてアセトフェノン,ジクロロエタン,オクタノール中に抽出したPdの有機溶媒からの直接沈殿を調べた。その結果、Pdは-2.38から-3.4Vの間での0価への還元が見られ、黒色沈殿として回収できた。
蓬田 匠; 浅井 志保; 佐伯 盛久*; 半澤 有希子; 堀田 拓摩; 江坂 文孝; 大場 弘則*; 北辻 章浩
分析化学, 66(9), p.647 - 652, 2017/09
被引用回数:2 パーセンタイル:6.93(Chemistry, Analytical)ウランの核分裂生成物の一つであるPdは、半減期が約650万年と長く、長期間に渡り放射線を放出して人体に影響を及ぼす可能性があることから、高レベル放射性廃液(HLLW)中の存在量を正確に把握する必要がある。しかし、これまでその存在量の実測報告例はない。本研究では、遠隔・非接触分離が可能なレーザー誘起光還元法のHLLWへの適用を念頭に、HLW模擬液を用いて種々の分離条件がPd回収率に与える影響を検討した。Pdの回収率は、還元剤として作用するエタノール濃度、レーザー光の照射時間とパルスエネルギーに依存し、それぞれ40%、20分、100mJとした場合に60%となった。また、Pd濃度0.24g mLから24g mLの広い濃度範囲において、主要な放射能源やスペクトル干渉源となる元素を99.5%以上の割合で除去し、Pdを高純度に分離できることを明らかにした。本条件によれば、レーザー誘起光還元法はHLLWなど実際の放射性廃棄物に含まれるPdのICP-MS測定前処理法として、十分に適用可能である。
鷹尾 康一朗*; 川田 善尚*; 野上 雅伸*; 原田 雅幸*; 森田 泰治; 西村 建二*; 池田 泰久*
Journal of Nuclear Science and Technology, 52(2), p.294 - 298, 2015/02
被引用回数:2 パーセンタイル:17.57(Nuclear Science & Technology)UO(NO)(NRP) (NRP=-アルキル-2-ピロリドン)の沈殿率について、沈殿生成前後の硝酸濃度変化から見積もられる溶液の体積変化を考慮して正確に評価した。検討したピロリドン誘導体は、-ブチルピロリドンと-プロピルピロリドンである。どちらの場合でも、正確に評価された沈殿率は、単純に沈殿生成前後のウラン濃度の比から求められる値よりも常に大きくなったが、その差は0.6%-2.6%であった。この差が実質的に無視できるものなら、沈殿生成に伴う体積変化は、分析操作の単純化のため、考慮する必要がない。
Chen, Z. Q.; 山本 春也; 河裾 厚男; Xu, Y. H.; 関口 隆史*
Applied Surface Science, 244(1-4), p.377 - 380, 2005/05
被引用回数:16 パーセンタイル:55.78(Chemistry, Physical)酸化アルミ及び酸化亜鉛単結晶基板を用いて、パルスレーザー沈殿法により、ホモ及びヘテロエピタキシャル酸化亜鉛薄膜を作製した。原子間力顕微鏡により観測された表面ラフネスは基板材料に依存していることがわかった。すなわち、ヘテロエピ膜の表面ラフネスの方が、極めて大きいことがわかった。陽電子消滅の結果は、ホモエピ膜の方がより高濃度に結晶欠陥を含むことを示した。ラマン散乱測定は閃亜鉛構造に由来する437cmのピークを示した。いずれの膜も非常に強い紫外発光を示し、それらが優れた光学特性を持つことが明らかになった。
金沢 徹*; 日高 昭秀; 工藤 保; 中村 武彦*; 更田 豊志
JAERI-Tech 2004-050, 53 Pages, 2004/06
シビアアクシデント時における燃料からの放射性物質放出を調べるVEGA実験では、放出量評価の一環として、実験後に装置配管を酸洗浄した溶液を線計測し、燃料からの放出量と装置内への沈着量のマスバランスを求めている。しかしながら、照射後数年間冷却した燃料を用いた場合、短半減期核種や微量元素の定量化が不可能である。そこで、これらの放出及び移行評価を目的として、誘導結合プラズマ原子発光分光分析(ICP-AES)を用いて酸洗液中の元素分析を実施することにしている。分析に際しては、装置の汚染防止及び被曝量低減の観点から、主な線源であるCsを事前に溶液から除去しておく必要がある。アンモニウムモリブドリン酸(AMP)を用いるイオン交換分離法について、分離試験を実施した結果、Csを99.9%以上分離できること、また、錯化剤を併用することによって、一旦分離されたSbも回収可能であることが明らかになった。また、AMP法でCs分離したVEGA-3実験の酸洗液を、ICP-AESにより試験的に元素分析した結果、U, Sr, Zrの定量化に成功した。今後、Cs分離法として沈殿分離法も併用しつつ、ICP-AESを用いて、放出,移行挙動を明らかにしてゆく予定である。
桜井 淳; 野尻 一郎*
JAERI-Conf 2003-019, p.855 - 857, 2003/10
本稿は日本における核燃料サイクル施設のモンテカルロ法による未臨界安全解析セミナーについてまとめたものである。連続エネルギーモンテカルロコードMCNP-4C2システムが参加者各自の持参したノート型パソコンに瞬時にインストールされ、計算演習に利用された。計算に先立ち炉物理及びモンテカルロシミュレーションの基礎理論の講義が行われた。このセミナーでは、JCO沈殿槽,JNCウラン溶液貯蔵施設,JNCプルトニウム溶液貯蔵施設,JAERI TCA炉心の実効中性子増倍率及び中性子スペクトルの計算を行った。臨界事故を防止するため、核燃料サイクル施設の安全管理の考え方も示した。
渡辺 庄一; 三好 慶典; 山根 祐一
JAERI-Tech 2002-043, 93 Pages, 2002/03
ウラン加工工場臨界事故では、初期バースト出力に引き続き、プラトー部では熱的に有意な出力レベルが持続した。一連の事故出力変化は、JCO東海事業所の線エリアモニタの観測データとして記録されている。この有意な出力レベルが持続した要因として、JCO沈殿槽の冷却水ジャケットの水が流れていたことが挙げられる。また、緩やかな出力降下が観測されたが、主な要因として燃料溶液からの水分蒸発効果が考えられる。観測された出力を再現し得る熱的な条件について知見を得ることを目的として、JCO沈殿槽の本体部を模擬したモックアップ試験装置を製作し、一点炉近似動特性方程式を解いて得られた出力に基づき電気ヒータ出力を制御する方法により、プラトー部での熱特性シミュレーション試験を行った。主な試験パラメータは、初期投入反応度に対応する初期溶液温度及び熱除去にかかわる冷却水流量である。試験では有意な水分蒸発量が測定され、反応度約2.5ドルの場合にプラトー部での観測値を再現する結果が得られた。
渡辺 庄一; 三好 慶典
JAERI-Data/Code 2001-008, 62 Pages, 2001/03
JCO沈殿槽の臨界事故における、ウラン溶液注入時の界面挙動を把握することを目的として、沈殿槽の胴体部及び下部鏡板部の形状寸法を模擬した可視化容器(透明容器)を製作し、ウラン溶液注入時を再現した可視化試験を行った。注入液の容器内への拡散状態,可視化容器内への模擬溶液注入時の液面の揺動(スロッシング),ボイドの巻き込み状態等を観察するとともにビデオ撮影した。また、溶液注入時の液面の変動量及び平均上昇液位は、容器内に垂直配置した直読式水深棒を用いて測定した。溶液注入時のボイドの巻き込み量は局所的であった。注入初期の液面の高低差は3mm程度であり、注入終了時で2mm程度に減少したことから、液面揺動量は平均液位に対して1%程度以内と考えられる。
森田 泰治; 山口 五十夫; 藤原 武; 溝口 研一*; 久保田 益充*
JAERI-Research 2000-024, 55 Pages, 2000/06
現在開発中の4群群分離プロセスについて、NUCEFのプロセスセル内に設置した群分離試験装置により、模擬高レベル廃液を用いたコールド試験、及び少量の実高レベル廃液とTcを添加した模擬廃液を用いたセミホット試験を実施した。前処理工程、抽出工程、硝酸沈殿工程、活性炭吸着工程及び無機イオン交換体吸着工程の各工程を一連の操作で試験し、Am,Tcを含め各元素はほぼ想定どおり分離されることを確認した。例えば、抽出工程においてAmは、99.99%以上が抽出され、99.92%が抽出溶媒より逆抽出された。脱硝沈殿工程では、Tc沈殿率として96.6%が得られた。以上の試験により、群分離試験装置の元素分離性能を確認することができた。また、実高レベル廃液による群分離試験の結果と比較するためのデータを取得することができる。
半沢 正利*; 森岡 信男*; 麓 弘道*; 西村 建二*; 近沢 孝弘*
JNC TJ9400 2000-001, 112 Pages, 2000/02
本研究は、革新的技術アイデアにより経済性の高い高速炉燃料(MOX燃料)再処理プロセスを構築することを目標に、配管施工に係わるコストを大幅に削減できるパイプレスプラントの概念を導入し、且つ溶媒抽出法以外の湿式分離法も考慮した新しいプロセスの可能性を探ることを目的としている。そのため、まず、沈殿法、晶析法、イオン交換法及びパイプレスプラントについて文献調査を行い、これを基に、以下の湿式分離法を採用したプロセス要件に適合するプロセスフロー案の検討を実施した。(1)晶析+過酸化水素沈殿法プロセス(2)シュウ酸沈殿法プロセス(3)マイルドな条件の再処理法プロセス(晶析+沈殿法)(4)晶析+イオン交換法プロセス(5)晶析+溶媒抽出法プロセス上記検討プロセス及び従来プロセスについて、パイプレスプラントへの適合性、安全性、経済性、資源の有効利用性、核不拡散性及び運転・保守・補修性の観点から得失評価を行い、最も合理的なプロセスとして(1)晶析+過酸化水素沈殿法プロセスを選定した。選定プロセスについて、臨界安全評価を行うとともに物質収支図、プロセスフローダイアグラム、主要機器リスト及び移動槽・ステーションの配置概念図を作成することにより、主要物質の物流/物量、主要機器の概念/大きさ及び数量等を明らかにした。
小室 雄一
日本原子力学会誌, 41(12), p.1238 - 1243, 1999/00
被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)平成11年9月30日に臨界事故を起こしたJCOの沈殿槽の臨界安全性は、投入する溶液に含まれるウランの質量を制限することで保証することになっていた。このような管理方法は、一般的に質量管理と呼ばれている。沈殿槽のウラン質量の制限値は2.4kgである。沈殿槽の上流側にある溶解槽からは、その値を超えない量の溶液が移送される設計になっていた。ところが、裏マニュアルにさえ従わず、制限値を上回る量の硝酸ウラニル水溶液を、作業者がバケツで直接何杯も沈殿槽に入れたために、我が国初の臨界事故に至った。第2回事故委員会において、この制限値の導出法について少し議論があったが、米国の核的安全ガイドTID-7016 Rev.1を参照して求めたという答弁だけで終わっていた。第3回事故調査委員会においても文献を教えて欲しいとの意見があった。ここではTID-7016 Rev.1の概要、制限値2.4kgの導出法、制限値2.4kgの安全裕度について述べる。TID-7016 Rev.1を利用した簡便な制限質量導出の一例を示すという意味でも有意義である。
森田 泰治; 山口 五十夫; 藤原 武; 小泉 治徳*; 久保田 益充
Proc. of the Int. Conf. on Future Nuclear Systems (GLOBAL'99)(CD-ROM), 8 Pages, 1999/00
NUCEFに設置した群分離試験施設において、4群群分離プロセスの第1回実高レベル廃液試験を実施した。使用した実廃液は、ピューレックスプロセス共除染工程からのラフィーネート約2l(370GBq)である。本論文では、この実廃液試験の結果とともに、以前に同じ施設で実施した模擬廃液によるコールド試験及びトレーサーを添加した模擬廃液によるセミホット試験の結果との比較について述べる。実廃液試験において、Amの99.99%以上がDIDPA溶媒により抽出分離され、また、99.9%以上が4M硝酸により溶媒から逆抽出された。このAmの挙動は、セミホット試験での挙動と差がなく、DIDPA抽出工程の有効性が実証された。
森田 泰治; 溝口 研一*; 山口 五十夫; 藤原 武; 久保田 益充
JAERI-Research 98-046, 18 Pages, 1998/08
4群群分離プロセスにおけるTcの分離挙動について、これまで各工程個別に行ってきた研究の結果を、マクロ量のTcを加えた模擬高レベル廃液を用いてフラスコスケールの小規模実験により、プロセス全体を通して総合的に確認する試験を実施した。試験の結果は、これまでの各工程個別試験の結果によく一致した。例えば、Tc-白金族元素分離のための脱硝沈殿工程の試験では、マクロ量のTcに対してもTcの沈殿率として98.2%が得られ、また、この沈殿からのHOによるTc溶出試験では、1回の操作で84.6%の溶出率が得られた。本総合試験の成果をもとに、群分離プロセスからのTc製品の組成を推定し、混入元素の種類とその程度についても明らかにした。
溝口 研一*; 山口 五十夫; 森田 泰治; 藤原 武; 久保田 益充
JAERI-Research 97-071, 27 Pages, 1997/10
4群群分離プロセスにおけるTc-白金族元素分離工程の最適化を目的として、DIDPA抽出ラフィネートを模擬した液(模擬ラフィネート)に対して元素濃度、硝酸濃度、脱硝時の加熱方法などを変えて脱硝を行い、脱硝後の液の酸濃度及び元素の沈殿率などを調べた。模擬ラフィネートを非常に強く加熱して脱硝した場合、模擬ラフィネートを脱硝前に濃縮することが、白金族元素を効率的に沈殿として分離する上で重要であることがわかった。模擬ラフィネートに対して濃縮せずに脱硝を行う場合は、昇温速度があるしきい値以下で、かつ昇温後の液温が95C以上になるような条件で加熱すれば、白金族元素を沈殿分離できることがわかった。また、模擬ラフィネートの脱硝反応の進行について確認した。
森田 泰治; 山口 五十夫; 藤原 武; 溝口 研一*; 久保田 益充
JAERI-Research 97-046, 35 Pages, 1997/07
模擬高レベル廃液を用いた実験により、群分離プロセスの脱硝操作を主体とする前処理工程においてコロイドが生成することを見出し、その生成防止及び生成した際の除去法について検討した。コロイドはZrを主体とするものであり、前処理工程において生成を防止する或いは前処理後液中より除去するいずれの場合にあっても、Zrと沈殿物を作る試薬の添加が有効であることがわかった。硝酸濃度が0.5Mとなった前処理後液からのコロイド除去では、パラモリブデン酸アンモニウムを添加後加熱するという方法が最も優れていると結論した。
not registered
PNC TJ1150 96-005, 23 Pages, 1996/03
高レベル放射性廃棄物処分容器(オーバーパック)の候補材のひとつである炭素鋼の腐食については、応力腐食割れが発生する可能性を検討する必要性が指摘されている。本研究では、応力腐食割れ研究の第二段階として、アルカリ塩化物水溶液環境中での炭素鋼の腐食すきま再不動態化電位の測定によりそのNaCl濃度、pH、炭酸-重炭酸濃度依存性を確認し、すきま腐食生起臨界電位条件を実験室的に示した。また、定電位SSRT試験(Slow Strain Rate Test、低ひずみ速度引張試験)を実施し、すきま腐食経由型応力腐食割れを実験室的に再現できる条件を示した。一方、緩衝材や腐食生成物と相互作用した地下水の組成や新たに生成する沈殿鉱物については、吸水、膨潤した緩衝材中の微小領域での測定は非常に難しい。本研究では、透過電顕、走査電顕、X線回折を用いた沈殿鉱物の同定方法の検討とイオン交換膜を用いた間隙水組成の分析方法の検討を行った。
not registered
PNC TJ1150 96-004, 128 Pages, 1996/03
高レベル放射性廃棄物処分容器(オーバーパック)の候補材のひとつである炭素鋼の腐食については、応力腐食割れが発生する可能性を検討する必要性が指摘されている。本研究では、応力腐食割れ研究の第二段階として、アルカリ塩化物水溶液環境中での炭素鋼の腐食すきま再不動態化電位の測定によりそのNaC1濃度、ph、炭酸-重炭酸濃度依存性を確認し、すきま腐食生起臨界電位条件を実験室的に示した。また、定電位SSRT試験(Slow Strain Rate Test、低ひずみ速度引張試験)を実施し、すきま腐食経由型応力腐食割れを実験室的に再現できる条件を示した。一方、緩衝材や腐食生成物と相互作用した地下水の組成や新たに生成する沈殿鉱物については、吸水、膨潤した緩衝材中の微小領域での測定は非常に難しい。本研究では、透過電顕、走査電顕、X線回折を用いた沈殿鉱物の同定方法の検討とイオン交換膜を用いた間隙水組成の分析方法の検討を行った。
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PNC TJ1458 95-003, 81 Pages, 1995/03
本研究は、TRU廃棄物の処分システムの挙動を長期にわたって予測するための個別現象のうち、化学反応と物質移行現象を結合した評価コードを対象として、以下の研究を実施した。(1)地球化学モジュールの機能において、溶解・沈澱が取り扱える様に改良すると共に、1種類の鉱物生成/2種類の平衡計算が可能となる様コードの改良を行った。(2)改良したコードのアルゴリズムの妥当性ならびに数値的な精度を確認するため、検証解析を行った。物質移行、地球化学、これらを結合したモジュールの検証解析は、HYDROGEOCHEM,PHREEQEとのベンチマーク解析を行った。(3)改良したコードの実現象への適用性を確認するため、確証解析を行った。確証解析は、albite/純水、コンクリート/純水のカラム試験データとの比較を行い、改良したコードの適用性について検討した。(4)検証解析による検討結果に基づき、さらに改良すべき点を明確にした。
not registered
PNC TJ1150 95-005, 16 Pages, 1995/03
高レベル放射性廃棄物処分容器(オーパーパック)の候補材のひとつである炭素鋼の腐食については、応力腐食割れが発生する可能性を検討する必要性が指摘されている。本研究では、応力腐食割れ研究の第一段階として、アルカリ塩化物水溶液環境中孔食電位を測定し、そのNaCl濃度依存性を確認し、孔食電位におよぼす電位掃引速度の関係を実験室的に示した。また、孔食電位を念頭にした定量電位SSRT試験(Slow Strain Rae Test、低ひずみ速度引張試験)を実施し、孔食電位以上の保持電位条件で最大伸び、最大荷重が低下する事を実験室的に示した。一方、緩衝材や腐食生成物と相互作用した地下水の組成や新たに生成する沈殿鉱物については、吸水、膨潤した緩衝材中の微小領域での測定は非常に難しい。本研究では、透過電顕、X線回折を用いた沈殿鉱物の同定方法の検討とイオン交換膜を用いた間隙水組成の分析方法の検討を行った。